近日，我校化学与化工学院2021级研究生贺成超同学（导师张智芳教授）以第一作者身份在国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》发表了题为“Energy-Efficiency Co-Production of Benzoquinone and H₂by Resourcing Waste Phenol in a Hybrid Alkali/Acid Flow Cell”的研究论文，该论文的第一完成单位为榆林学院。《Angewandte Chemie International Edition》为化学领域顶级期刊（影响因子16.6），这是我校研究生首次在该期刊上发表研究论文。

在电化学氧化和混合酸/碱流动池器件研究的基础上，针对目前领域中存在的苯酚处理策略不明，苯醌合成难度大的科学问题，在该论文中提出了一种电化学氧化苯酚制苯醌的通用设计策略，并开发其高效合成方法。研究人员采用部分硫化策略，在泡沫镍上构筑Ni₉S₈-Ni₁₅O₁₆混合异质纳米结构（图1）。这种纳米结构在碱性溶液中对电化学苯酚氧化（EOP）表现出显著增强的催化活性，只需要1.35 Vvs.RHE就可以达到10 mA cm^-2的电流密度，并且苯醌生产的法拉第效率高达92%（图2）。组装的混合酸/碱电解池可以在0.9 V的固定电位下连续运行300小时以上。同时，通过混合酸/碱流动池的设计和设备集成，首次实现了电化学氧化有机污染物苯酚联产高附加值苯醌和氢气（图3）。

图1.Ni₉S₈-Ni₁₅O₁₆混合异质纳米结构的合成方法。

图2.Ni₉S₈-Ni₁₅O₁₆在阳极苯酚氧化过程中的电催化性能。（a）不同催化剂在1 M KOH和5 mM苯酚中的苯酚阳极氧化活性（未IR补偿）；扫描速率：2 mVs^-1；（b）不同催化剂时苯酚阳极氧化过电位（20 mA cm^-2和50 mA cm^-2）；（c）由（a）中的LSV曲线导出的电催化剂在阳极苯酚氧化的塔菲尔图；（d）不同催化剂在阳极的奈奎斯特图（未IR补偿）；（e）不同催化剂的C_dl；（f）不同电位下Ni₉S₈-Ni₁₅O₁₆电化学氧化苯酚的稳定性实验；（g）不同电位下苯醌生产的法拉第效率图；（h）Ni₉S₈-Ni₁₅O₁₆在1.474 Vvs.RHE条件下阳极氧化的稳定性实验；（i）不同外加电位下Ni₉S₈-Ni₁₅O₁₆的原位拉曼光谱图；（j）原位拉曼测试池结构示意图；（k）不同电位下Ni₉S₈-Ni₁₅O₁₆将苯酚（蓝色）为苯醌（红色）的¹H核磁共振光谱图；（l）苯酚（绿色）氧化为苯醌（橙色）的¹H核磁共振光谱图。DMSO为内标（浅紫色）。

图3.Ni₉S₈-Ni₁₅O₁₆/NF || RuIr/Ti的电化学性能。（a）混合酸/碱电解池极板结构图和（b）传统碱性电解池极板结构图;（c）混合酸/碱电解池结构图和（d）传统碱性电解槽；（e）不同pH条件下HER-EOP和HER-OER的LSV曲线；（f）混合酸/碱电解池和传统碱性电解池在不同电流密度下的EOP-HER外加电压的比较；（g）在50小时的循环实验中，混合酸/碱电解池生产苯醌和氢气的法拉第效率和产率；（h）Ni₉S₈-Ni₁₅O₁₆/NF在0.9 V电压下的长期稳定性测试。